科学导报讯 记者耿倩 1月19日，记者从山西煤化所获悉，该所张清德研究员团队，在前期研究二甲醚氧化合成PODEn的基础上，基于目标反应的特点，设计、调控了不同强度酸性位和氧化还原活性位距离及分布，构建了活性位高度协同的ZSM-5包覆MoFe的核壳催化剂，实现了甲醇氧化一步合成更长C-O链PODEn重要突破性进展。该成果近日已被国际顶级期刊ACS Catalysis收录。
煤基甲醇作为重要平台化合物，由其通过氧化实现C-O链可控增长制高值含氧化学品和清洁燃料添加剂，过程绿色、下游产品丰富、碳排放低，是甲醇高质化转化新的重要研究方向。其中，甲醇直接氧化合成较长C-O链的聚甲氧基二甲醚（PODEn），流程短、原子经济性好，是一条新颖且极具竞争力的绿色合成路线。但由于醇醚分子中的C-H键相对稳定，较高反应温度易使产物复杂化或发生深度氧化，温和条件下醇醚高效氧化的定向转化难度大。目前，甲醇氧化研究主要集中于短C-O链产物DMM的合成。
研究团队基于实验设计和表征研究，提出了核壳催化剂上甲醇氧化制PODEn可能的反应路径。通过调控分子筛壳的酸性，可对甲醇脱水程度进行调控，进而对C-O链在中等强度的Bronsted酸位点上可控链增长起到了显著促进作用。该研究为甲醇直接氧化可控实现C-O链增长制高值含氧化学品新催化反应体系开辟了一条独特新颖的路径，同时为高效催化剂设计提供新的研究思路。